El conjunto es una creación del siglo XVII, cuando los carmelitas descalzos deciden levantar un convento dedicado a la Santa Cruz, con una singular arquitectura de corcho. Los monjes protegieron el recinto con un muro y crearon el Vía Crucis, dispersando por el espacio capillas a imagen de Jerusalén. Además de cuidar el bosque primario los monjes plantaron numerosos cedros desde los primeros años de ocupación, creando una tupida masa forestal.

En 1810 tiene lugar la Batalla de Bussaco, siendo derrotado el ejército francés y sirviendo de base de operaciones para el Duque de Wellington. Cuenta la leyenda que el Duque ataba su caballo al olivo centenario que hay frente al convento y desde entonces se le conoce como “Olivo de Wellington”.

Tras la exclaustración del año 1834, la Mata quedó a cargo de un sacerdote y un mayordomo hasta 1888, cuando por encargo de la Reina Maria Pía se inicia la construcción del Palacio Real, diseñado por el arquitecto, pintor y escenógrafo italiano Luigi Manini. Las obras incorporaron al palacio la iglesia y el claustro del antiguo convento, contrastando la sencillez de éste con la decoración recargada de estilo neomanuelino del Palacio.  Los azulejos que decoran buena parte de las paredes son obra de Jorge Colaço, con motivos que aluden a la Guerra de la Independencia y a la batalla de Bussaco.

De los años de la construcción del Palacio es también el Jardim Novo que lo rodea, de diseño de tradicional e influencia barroca, con los característicos parterres y setos de boj esculpidos. De la misma época datan otros elementos importantes como la Fuente de Santa Teresa, el Valle de los Helechos y la Fonte Fría.

Tras el exilio de la monarquía el Palacio pasó a ser el Palacio-Hotel que hoy disfrutamos.

En lo que respecta al bosque, en la segunda mitad del siglo XIX se introdujeron especies botánicas exóticas que los marineros traían de ultramar. Así, los robles y laureles relictos se mezclaron con los cipreses, cedros, eucaliptos o secuoyas. Siglos después algunas de esos ejemplares alcanzan un porte monumental y conforman una de las principales señas de identidad.